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總督府圖書館典藏之圖書為數甚多，其中，有不少珍貴的孤本資料，例如《臺灣史料稿本》為臺灣總督府史料編纂委員會編纂之打字油印稿本，採編年體，自1895年至1919年繫年繫月繫日編纂台灣總督府重要施政紀要，並收錄《改隸前支那史料》、《臺灣史料雜纂》、《バタビヤ城日記》（巴達維亞城日記）及《司令官コルネリス・ライエルセンの日誌》（司令官雷爾生日記）等史料，可說是研究臺灣史不可或缺的基本資料。
此外，教育亦為臺灣總督府的施政重心之一，本系統資料包含學事統計、各級學校一覽、概覽、案內，以及各級學校之校刊、名錄等教育資料。例如《新竹州教育統計要覽》、《臺灣教育事情》、《臺南州管內學事一覽》、《臺中州立臺中第一中學校要覽》等即是。除了學校教育資料外，亦有《基隆市社會教育概要》、《國語動員指導書》等社會教育資料。
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